Il nucleo principale del fondo è costituto dai 757 diari nei quali don Renzo Rossi annotava giorno per giorno ed anno dopo anno, dal 1943 al 2013, gli episodi che scandivano il ritmo delle sue giornate, ossia fatti autobiografici e di cronaca, ma arricchiti con commenti, pensieri personali, sensazioni, sentimenti e riflessioni relative alla sfera spirituale, sociale, politica, intima. I diari sono in forma di quaderni che lo stesso autore aveva provveduto a conservare in raccoglitori numerati, in ordine cronologico.

Il vastissimo carteggio rappresenta l’ altra parte essenziale dell’archivio. Migliaia di lettere, molte delle quali giunte a noi con le rispettive buste, tracciano il percorso di Renzo Rossi prete  lungo le tappe dei suoi spostamenti: in seminario (1942-1943), nelle parrocchie della Curia fiorentina dove  presta servizio prima come cappellano poi come parroco, ossia Montelupo (1948 – 1949 e 1950), San Gervasio (1950), Brozzi (1951 -1952), Vicchio (1952- 1955),  Rifredi (1955 – 1960) e Porto di Mezzo (1960 – 1965), in Brasile dove è missionario dal 1965 al 1985, ancora a Firenze, di nuovo in Brasile ed infine in Mozambico, Terrasanta ed India. 

Tra i corrispondenti spiccano nomi di personalità note del mondo cattolico quali don Raffele Bensi, don Lorenzo Milani, don Bruno Borghi, don Cuba (Danilo Cubattoli), don Alfredo Nesi, don Enrico Bartoletti, don Ernesto Balducci don Giuseppe Castidon, don Corso Guicciardini, don Sergio Merlini, don Piero Paciscopi, don Ajmo Petracchi, don Gino Severini, don Giancarlo Biguzzi, Frei Betto, don Olivo Bolzon, don Alessandro Pronzato, mons. Gianfranco Ravasi, mons. Silvano Piovanelli, mons. Carlo Maria Martini, Mons. Betori. Contestualmente abbondano nomi di persone politiche, come per esempio Giorgio La Pira,  Pietro Ingrao, Vannino Chiti e Nicola Pistelli e di giornalisti quali Giorgio Falossi, Vittorio Citterich ed Enzo Biagi.

Continuando con la descrizione dell’archivio, è utile sottolineare la presenza di abbondante documentazione costituita da appunti di studio (quaderni, carte sciolte), meditazioni, note autobiografiche, minute di “Lettere dal Brasile”, materiale relativo all’attività parrocchiale (registri dei parrocchiani, libri delle messe, programmi delle attività, elenchi di persone, quaderni e registri di cassa …), ritagli di giornale, registri dei libri della biblioteca, locandine, dattiloscritti o pagine a stampa spesso di argomento teologico, pagine di diario in copie dattiloscritte relative all’esperienza con i prigionieri politici, interviste rilasciate da lui a vari giornalisti, documenti con suoi discorsi pronunciati in molteplici occasioni, sua tesi di laurea e titoli di studio, notizie biografiche di diversi personaggi, rubriche e carte sciolte con indirizzi e migliaia di fotografie, oltre che di diapositive, cassette e cd.

Presenti in gran numero sono anche le minute di lettere, sia manoscritte raccolte in quaderni, o in fotocopia, sia dattiloscritte in fogli sciolti, inviate a vari corrispondenti tra cui: don Raffaele Bensi, mons. Giovanni Tonucci, Giorgio Callegari, don Cuba (Danilo Cubattoli), don Corso Guicciardini, card. Silvano Piovanelli, Enzo Biagi. 

Oltre ventimila fotografie costituiscono la testimonianza figurativa e storica che completa ed arricchisce le informazioni contenute nelle carte. Foto di tutte le dimensioni, molte in bianco e nero, attraverso le quali è possibile documentare tutto l’arco dell’esperienza pastorale di Renzo Rossi dagli anni del seminario agli anni del nuovo secolo.